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第1章 氨合成催化剂的发展1

1.1 合成氨催化剂概述2

1.1.1 Co-Mo加氢转化催化剂4

1.1.2 氧化锌脱硫剂5

1.1.3 烃类蒸汽转化催化剂5

1.1.4 一氧化碳高温变换催化剂7

1.1.5 一氧化碳低温变换催化剂9

1.1.6 甲烷化催化剂10

1.1.7 精制催化剂11

1.2 氨合成催化剂发展史回顾13

1.2.1 氨合成物理化学基础研究14

1.2.2 高压合成氨反应的实现15

1.2.3 氨合成熔铁催化剂的开发16

1.2.4 我国氨合成催化剂发展史19

1.2.5 氨合成催化剂的发展趋势19

1.3 传统Fe3O4基熔铁催化剂的发展21

1.3.1 传统Fe3O4基催化剂的发展21

1.3.2 含钴Fe3O4基催化剂的开发和现状22

1.4 Fe1-xO基非传统熔铁催化剂体系的发现23

1.4.1 寻找新的技术突破23

1.4.2 Fe1-xO基催化剂的活性26

1.4.3 Fe1-xO基催化剂还原性能28

1.4.4 ZA-5催化剂的技术特点30

1.4.5 Fe1-xO基催化剂的理论意义31

1.4.6 工业应用32

1.5 钌基非铁催化剂的发明33

1.5.1 各种元素在N2活化中的性质33

1.5.2 各种元素在合成氨中的性质35

1.5.3 合金效应38

1.5.4 活性炭负载钌基氨合成催化剂39

参考文献41

第2章 氨合成催化反应机理45

2.1 绪论45

2.1.1 催化理论的发展45

2.1.2 催化作用的化学本质47

2.1.3 催化研究中的方法论49

2.2 吸附与多相催化51

2.2.1 吸附与多相催化51

2.2.2 多相催化剂表面非均一性54

2.2.3 化学吸附等温式56

2.2.4 吸附速率：Elovich方程式58

2.2.5 化学吸附态59

2.3 氨合成催化反应机理70

2.3.1 基元反应70

2.3.2 氨合成催化反应机理71

2.3.3 氨合成微观反应动力学分析81

2.4 氨合成总包反应动力学85

2.4.1 总包反应与基元步骤的一般关系86

2.4.2 两步序列法87

2.4.3 Temkin理论的基本假设91

2.4.4 Temkin-Pyzhev氨合成反应速率方程94

2.4.5 Temkin理论的推论与催化剂优选96

2.5 宏观反应动力学106

2.5.1 外扩散106

2.5.2 内扩散107

2.5.3 内表面利用率109

2.5.4 宏观催化反应动力学方程112

2.6 氨合成塔的设计114

2.6.1 动力学方程的实用形式114

2.6.2 反应器设计数学模型117

2.6.3 多段绝热式氨合成反应器段间分配119

2.6.4 合成氨反应器设计的基础数据122

2.6.5 模拟计算实例123

参考文献124

第3章 熔铁催化剂的化学组成与结构129

3.1 铁的氧化物129

3.1.1 Fe2O3129

3.1.2 Fe3O4130

3.1.3 FeO131

3.1.4 各种铁氧化物之间的关系139

3.1.5 铁的复合氧化物及其固溶体141

3.1.6 铁氧化物中的缺陷结构144

3.2 铁的氧化物与催化剂活性149

3.2.1 经典的火山形活性曲线149

3.2.2 驼峰形活性曲线149

3.2.3 单相性原理151

3.2.4 铁氧化物还原后的活性模型154

3.2.5 铁的氧化物与催化剂还原性能154

3.2.6 铁的氧化物与催化剂表面织构156

3.2.7 铁的氧化物与催化剂表面吸附性能160

3.3 熔铁催化剂的助催化剂162

3.3.1 助催化剂的设计163

3.3.2 结构性助催化剂166

3.3.3 电子性助催化剂169

3.3.4 催化剂表面偏析现象172

3.3.5 氧化态催化剂中助催化剂的分布176

3.4 氧化态熔铁催化剂的结构178

3.4.1 经典熔铁催化剂的结构图像178

3.4.2 Fe1-xO基熔铁催化剂的结构图像180

3.5 还原后催化剂的结构181

3.5.1 孔结构181

3.5.2 还原后催化剂的表面结构184

3.5.3 纳米效应188

3.5.4 α-Fe单晶结构和活性中心190

3.5.5 表面重构现象199

3.6 Fe1-xO基催化剂高活性机理初探200

参考文献203

第4章 熔铁催化剂的制备209

4.1 熔铁催化剂的制造工艺与设备209

4.1.1 原料的精制211

4.1.2 物料的配比与混合212

4.1.3 物料的熔融212

4.1.4 熔料的排出和冷却214

4.1.5 破碎冷却物料并进行筛分214

4.1.6 还原（制备预还原催化剂）214

4.2 制备过程中的化学反应214

4.3 制备过程中的物相变化和相图分析217

4.4 凝固过程中的宏观偏析219

4.5 预还原氨合成催化剂的制备226

4.6 球形催化剂的制备技术231

4.6.1 催化剂的成形技术231

4.6.2 球形氨合成催化剂的制备技术233

4.7 氨合成废催化剂的再生利用237

参考文献238

第5章 熔铁催化剂的还原239

5.1 还原中的固相化学反应240

5.1.1 固相反应的一般问题240

5.1.2 固相反应动力学243

5.2 固相反应动力学模型244

5.2.1 气固非催化反应动力学模型244

5.2.2 氨合成熔铁催化剂还原反应动力学模型247

5.2.3 晶核生成模型251

5.3 氧化物还原过程252

5.4 铁氧化物的还原反应热力学258

5.5 铁氧化物的还原反应动力学261

5.5.1 氧化物还原机理261

5.5.2 单颗粒催化剂的还原263

5.5.3 催化剂的活性和物理特性与还原度的关系273

5.6 各种因素对还原速度的影响275

5.6.1 温度的影响275

5.6.2 压力的影响276

5.6.3 气体还原剂空速的影响277

5.6.4 气体组成的影响278

5.6.5 催化剂前驱体氧化物的影响278

5.6.6 助催化剂对还原速度的影响279

5.7 工业装置中催化剂的还原过程280

5.7.1 工业装置中催化剂的还原速度280

5.7.2 颗粒层催化剂气体还原过程的特性281

5.7.3 工业装置中催化剂还原条件的选择286

5.7.4 工业装置中催化剂的还原程序288

参考文献290

第6章 钌基氨合成催化剂291

6.1 钌催化剂的化学组成291

6.1.1 钌的前驱体化合物291

6.1.2 钌催化剂的载体293

6.1.3 钌催化剂的助催化剂302

6.1.4 载体和助催化剂作用机理探讨304

6.2 钌催化剂的制备310

6.2.1 概述310

6.2.2 载体预处理313

6.2.3 浸渍318

6.2.4 还原及氯离子的脱除323

6.2.5 干燥334

6.3 钌催化剂的性能特点336

6.3.1 结构敏感性336

6.3.2 钌催化剂的活性342

6.3.3 H2的强烈抑制作用345

6.3.4 活性炭甲烷化反应353

参考文献364

第7章 催化剂的性能评价与表征369

7.1 催化剂的性能评价370

7.1.1 基本概念371

7.1.2 催化剂的性能评价374

7.2 催化剂的物理特性测定382

7.2.1 颗粒度和密度383

7.2.2 表面积和孔结构387

7.3 催化剂的表面性质和表面结构394

7.3.1 概论394

7.3.2 在铁催化剂上的物理吸附和化学吸附实验398

7.3.3 化学吸附测定催化剂表面金属原子数400

7.3.4 化学吸附测定多组分催化剂中单元组分的表面积和表面酸碱性400

7.3.5 化学吸附测定表面金属原子暴露分数401

7.3.6 化学吸附测定催化剂表面金属粒子纳米尺寸402

7.3.7 化学吸附测定转换频率和活性位403

7.3.8 化学吸附测定吸附速率及吸附活化能403

7.4 程序升温分析技术（TPAT）405

7.4.1 程序升温脱附技术（TPD）405

7.4.2 程序升温还原技术（TPR）411

7.4.3 程序升温氧化（TPO）414

7.4.4 程序升温硫化（TPS）414

7.4.5 程序升温表面反应（TPSR）414

7.5 热分析技术在催化剂研究中的应用414

7.5.1 差热分析（DTA）及其应用415

7.5.2 热重分析（TG）及其应用416

7.6 催化剂的微观结构和性质表征417

7.6.1 X射线衍射结构分析在催化研究中的应用418

7.6.2 XRD在氨合成催化剂研究中的应用429

7.6.3 其它近代物理方法在催化剂表征中的应用438

参考文献442

第8章 工业应用与催化剂性能445

8.1 催化剂的活性446

8.1.1 反应压力446

8.1.2 反应温度447

8.1.3 空间速度453

8.1.4 气体组成454

8.2 催化剂的颗粒度460

8.2.1 催化剂的颗粒度对活性和反应速率的影响460

8.2.2 颗粒大小对内表面利用率的影响463

8.2.3 催化剂的颗粒度对床层压力降的影响464

8.2.4 工业应用粒度选择467

8.3 催化剂毒物及使用寿命468

8.3.1 催化剂的热烧结和化学成分的改变469

8.3.2 催化剂的毒物和中毒现象470

8.3.3 引起催化剂活性降低的其它原因480

8.4 催化剂的机械强度481

8.4.1 固体催化剂机械强度的理论研究481

8.4.2 固体催化剂力学基础482

8.4.3 固体催化剂机械强度测定方法485

8.4.4 催化剂化学组成对机械强度的影响488

8.4.5 工业催化剂应具备的机械强度490

8.5 氨合成催化剂的使用和维护491

8.5.1 催化剂选型491

8.5.2 催化剂装填496

8.5.3 催化剂的正确使用497

8.5.4 催化剂的运输和保管498

参考文献498

第9章 催化剂性能对催化过程经济效益的影响501

9.1 催化剂与工艺502

9.1.1 传统熔铁催化剂与工艺502

9.1.2 Fe-Co催化剂的ICI-AMV工艺505

9.1.3 钌催化剂的合成氨工艺流程507

9.1.4 合成氨压力和等压合成氨工艺513

9.2 催化剂与氨合成塔518

9.3 催化剂性能与氨合成反应热的回收521

9.3.1 合成氨生产的理论能耗521

9.3.2 合成氨生产的实际能耗523

9.3.3 催化剂活性与氨合成反应热的利用525

9.4 催化剂性能对催化过程经济效益的影响527

9.4.1 催化剂消耗成本527

9.4.2 催化剂还原的经济因素528

9.4.3 使用预还原催化剂的经济效益529

9.4.4 催化剂性能530

9.4.5 催化剂选择性535

9.4.6 氨合成催化剂的寿命和使用时间535

9.5 企业开工率与管理效益538

参考文献539

第10章 创新与展望541

10.1 氨合成催化剂的新探索541

10.1.1 熔铁催化剂的理论与实践的启示541

10.1.2 非铁类和合金类氨合成催化剂的发展543

10.1.3 其它非铁系氨合成催化剂的探索547

10.1.4 非晶态催化剂549

10.2 合成氨的新催化技术550

10.2.1 常温常压合成氨研究进展550

10.2.2 光催化合成氨553

10.2.3 电催化常压合成氨556

10.2.4 生物催化室温合成氨565

10.2.5 超临界合成氨567

10.3 氨的新用途568

10.3.1 合成氨装置是高效的能源转换和制氢装置569

10.3.2 氨是生物能源的主要支持系统之一572

参考文献575

后记579